故事发生在近未来世界，一种凭空出现、名为“HUGE”的神秘生命体将人类推向了濒临灭绝的边缘。为了对抗这一巨大威胁，世界各国携手研发出决战兵器“CHARM”，而能够驾驭这些武器、保卫世界的少女们则被尊称为“莉莉”。随着战线的推移，世界各地纷纷建立起专门培养莉莉的培训机构“Garden”，它们成为了守护人类、抵御HUGE的最后据点。在众多学园中，女主角一柳梨璃（赤尾光 配音）以某件事为契机，成功替补入学被誉为名门的百合丘女学院。她待人友善，拥有让人不知不觉心生好感的独特魅力，怀抱着“不怕失败去挑战就能成功”的信念，哪怕时常因过度努力而冲过头。在这所精英云集的学院里，梨璃邂逅了多位个性鲜明、将与之并肩作战的同伴：白井梦结（夏吉优子 配音），实力足以代表百合丘的顶尖莉莉，因严于律己及某段过往而待人冷淡，与他人保持着距离；枫·J·努韦尔（井泽美香子 配音），含着金汤匙出生的千金大小姐，在外部入学考试中以顶尖成绩突破的才女，性格堂堂正正，厌恶任何卑劣手段；二川二水（西本里美 配音），以压倒性的知识储备自豪的“莉莉宅”，不仅熟知莉莉个人，更在CHARM及战略战术方面拥有广博见识，平日不显山露水，一提及莉莉话题便会变得异常积极。此外，还有在以HUGE研究闻名的多国籍企业中长大的莉莉安藤鹤纱（纺木吏佐 配音）。梨璃与这些命中注定的伙伴们共同组成了“一柳队”，为执行任务前往东京。以此为契机，百合丘女学院、鲁德比克女学院、爱伦斯基女学园、神庭女子艺术高校、御台场女学校以及相模女子高等学馆的命运开始相互交错，少女们在这场关乎人类存亡的战斗中，谱写着属于她们的青春与羁绊的物语。